同步辐射在光催化全解水研究中取得重要进展

近日，中国科学技术大学国家实时电磁辐射实验室韦世强教授和姚涛兹任教授课题组在利用实时电磁辐射X射线吸取谱学(XAFS)技术*设计单活性位点钴基催化剂构建太阳光驱动自发性水分解成中获得最重要进展，涉及研究成果公开发表在《德国应用化学》期刊上（Angew.Chem.Int.Ed.2017,56,9312），并被编辑评为当期热点文章“HotPaper”，同时作为“Frontispiece”展开亮点报导。论文的联合第一作者是博士生刘炜和研究生曹林林。

　　通过太阳光驱动水分解成的“人工光合作用”是构建太阳能转化成生产洗手可再生氢能的理想方法，同时也是解决问题未来能源与环境危机的理想途径之一。然而，目前大多数光催化剂在不用于牺牲剂的条件下很难构建太阳光驱动水分解成，其效率也相比之下约将近实际应用于的市场需求。吸收水过程包括着简单的多电子、多步骤反应，对催化剂材料的拒绝十分低，不仅要有适合的能级结构来吸取充足的红外线，更加关键的是要有效地分离出来和传输光生电子和空穴，同时还不具备高效平稳的产氢和产氧活性位点。因此，谋求新型高效、平稳和廉价的光催化剂仍然面对着很大挑战。

　　该研究组明确提出通过设计建构单活性位点结构来分离出来光生电子和空穴对，并作为幸催化剂构建高效的全解水性能(见上图)。利用氮化碳纳米空间限域效应制备原子级集中的结构位点，实时电磁辐射X射线吸取谱学以及高角环形暗场像具体构成了单位点Co1-P4构型，从而取得了单位点钴基阻抗磷掺入氮化碳复合型光催化剂。该填充结构在电子能带结构中构成类似中间态，不仅极大地提高了材料的红外线吸取，而且有效地诱导光生电子-空穴对填充，顺利将光生载流子寿命明显提升大约20倍。

他们所设计的光催化剂构建了在仿真太阳光照、不特牺牲剂和贵金属的条件下全解法水产氢速率约410.3μmolh-1g-1,其中500nm波长处量子效率超过2.2%。这种单活性位点复合型光催化剂将为更进一步提高现有光催化剂的水分解成性能获取新的设计思路和方法，同时也为从原子尺度探究催化活性中心和反应机理获取新的有效途径。　　该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院合肥大科学中心基金等项目的资助。

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